2021年初,深圳大学化学与环境工程学院任祥忠教授团队在国际顶级期刊Journal of Materials Chemistry A(影响因子11.301,中科院JCR1区)、Chemical Engineering Journal(影响因子10.658,中科院JCR1区)以及Nanoscale(影响因子6.895,中科院JCR 1区)连续发表5篇研究论文。
题为《Co–Mo–P carbon nanospheres derived from metal–organic frameworks as a high-performance electrocatalyst towards efficient water splitting》的论文由团队硕士研究生官懿和李南作为共同第一作者,任祥忠教授和李永亮特聘研究员为共同通讯作者。深圳大学为唯一单位和唯一通讯单位。
此工作详细地介绍一种通过后改性的合成策略制备由Co和MoP嵌在氮掺杂碳纳米球 (Co-Mo-P@NCNS)的金属-掺杂TMP催化材料。通过一系列的表征详细地分析物相的存在形式以及结构设计的合理性。此外,通过一系列的电化学测试证明该材料具有优异的催化性能。析氧反应的过电势为270 mV,析氢反应的过电势为62 mV。当Co-Mo-P@NCNS用于水全解装置时,它能在10 mA cm-2的电流密度下仅需要1.58 V的低电位,并能持续运行38000秒(105.6小时)表现出优异的稳定性。
此外密度泛函理论模拟揭示了高电催化活性的来源:精心设计的Co-Mo-P活性位点允许电子在Co和Mo之间传输,这将降低中间体的吸收自由能以调高催化剂的本征活性。这种新颖的后改良合成方法不仅为设计MOF衍生的金属-掺杂TMP双功能电催化剂提供了一条新的途径,而且也为其他领域的材料的制造提供了指导。
题为《Ultrathin MoS2 anchored on 3D carbon skeleton containing SnS quantum dots as a high-performance anode for advanced lithium ion batteries》的论文由团队研究生柯冠霞为第一作者,任祥忠教授和高原教授为共同通讯作者。深圳大学为唯一单位和唯一通讯单位。
此工作详细地介绍一种大规模可控的方法合成了超薄MoS2纳米片锚定在含SnS量子点的三维分级碳纳米框架上(MoS2@SnS- QDs/CNN)。通过一系列的电化学测试证明该材料具有优异的循环稳定性。作为半电池阳极材料,MoS2@SnS- QDs/CNN-2在2A·g-1的电流密度下经过1000次循环后,提供了713 mAh·g-1的可逆容量。当组装成全电池时,它在100次循环后仍能提供491 mAh·g-1的电流密度。最后,通过原位XRD,非原位XPS详细地分析了MoS2@SnS- QDs/CNN-2在嵌脱锂过程中的物相变化机理。这项工作为设计相关的能量储存和转换系统提供了一个有前途的策略,在其他应用中也有很大的潜力,如超级电容器、催化和传感器。
题为《Amorphous MoS3 decoration on 2D functionalized MXene as a bifunctional electrode for stable and robust lithium storage》的论文由团队硕士研究生陈焕辉和柯冠霞作为共同第一作者,任祥忠教授和孙灵娜教授为共同通讯作者。深圳大学为唯一单位和唯一通讯单位。
MoS3-Ti3C2Tx作为锂离子电池的阳极表现出优异的性能。当作为稳定和高效的锂硫电池阴极的硫主体时,MoS3-Ti3C2Tx-S异质结构显示出改进的催化活性和LiPS吸附能力。本研究不仅提出了一种高性能的锂离子电池正极材料,也为设计和研究一种具有化学催化和表面吸附功能的负极材料来调控多硫化物提供了一条途径。
题为《Carbon nanotubes coupled with layered graphite to support SnTe nanodots as high-rate and ultra-stable lithium- ion battery anodes》的论文由团队硕士研究生陈焕辉、柯冠霞和吴晓超作为共同第一作者,任祥忠教授为通讯作者。深圳大学为唯一单位和唯一通讯单位。
此工作详细地介绍了通过可扩展球磨法将拓扑绝缘体SnTe和碳纳米管负载在石墨碳框架上(SnTe-CNT-G),作为一种新型、活性、坚固的高倍率锂离子电池负极材料的制备方法。通过一系列的表征详细地分析物相的存在形式以及结构设计的合理性。SnTe-CNT-G复合材料在200 mA g-1的电流密度下循环100次后提供了840 mAh g-1的优异可逆容量和76.0%的高初始库仑效率,并在2000 mA g-1的高电流密度下循环1400次后仍展现出669 mAh g-1的循环稳定性。
此外利用原位XRD、非原位XPS以及非原位SEM揭示了SnTe-CNT-G负极优异性能可归以下几方面: (1) SnTe是金属化合物,它增加了活性纳米粒子的导电性 (2)碳纳米管和石墨具有高导电性、良好的结构稳定性、可调节的表面功能性和优异的机械性能,可提供更好的锂电池性能。 (3) 三维交联的CNT-G基底促进了电子传输和锂离子扩散,从而提高了SnTe-CNT-G电极的电化学性能。
题为《ZIF-derived “senbei”-like Co9S8/CeO2/Co heterostructural nitrogen-doped carbon nanosheets as bifunctional oxygen electrocatalysts for Zn-air batteries 》的论文由团队硕士研究生孙印晴为第一作者,任祥忠教授和李婉清博士后为共同通讯作者。深圳大学为唯一单位和唯一通讯单位。
此工作报告了一种源自独特的 2D Co/Ce 双金属 ZIF的新颖的二维"仙贝"状 Co9S8/CeO2/Co-NC 氮掺杂碳纳米片(Co9S8/CeO2/Co-NC)。高度开放的二维结构和表面碳纳米管的生长增加了催化剂的比表面积,同时提供了更容易获得的活性中心。 此外,Co9S8/CeO2/Co-NC不仅充分利用了Co9S8和CeO2的本征性质,而且通过Co9S8/CeO2异质结构的构建,以及两组分间的协同效应进一步提高催化性能。
电化学测试表明,Co9S8/CeO2/Co-NC杂化材料在氧气析出反应(Ej=10=1.60 V)和氧气还原反应(E1/2=0.875 V)方面都表现出了出色的电性能。此外,当用作 锌-空气电池的双功能空气电极时,Co9S8/CeO2/Co-NC 在351 mA cm-2 的高电流密度下,高峰值功率密度达到164.24 mW cm-2 ,在 5 mA cm-2 下超过 668 小时的出色循环稳定性。这项工作有望为电催化或其他能量领域应用的Ce基异构结构材料的制备和研究提供新的指导。
上述研究得到了国家自然科学基金项目(21671136)、广东省自然科学基金项目(2020A1515010379)和深圳市基础研究面上项目(JCYJ20180305125729925、JCYJ20190808144413257)等的支持。