近日,深圳大学化学与环境工程学院米宏伟副教授团队在期刊《Advanced Energy Materials》(影响因子25.245,中科院JCR 1区,TOP期刊)上发表了题为《Recent Progress in 2D Catalysts for Photocatalytic and Electrocatalytic Artificial Nitrogen Reduction to Ammonia》的综述论文,并选为back cover。该团队张国强副研究员为第一作者,米宏伟副教授为通讯作者,深圳大学为唯一单位和唯一通信单位。
利用丰富的N2、H2O以及可再生的太阳能和电能合成NH3,使光催化和电催化N2还原反应(N2RR)得以在非常温和的反应条件下进行。2D催化剂,由于其独特的物理、化学和电子性质,已成为N2RR的明星材料。与体相催化剂相比,2D催化剂通常具有更短的光生载流子扩散路径、更高的比表面积和导电性、更多的空位型缺陷和暴露的边缘位点,从而有利于光生载流子的分离和N2分子的吸附活化。
为了深入理解2D结构与N2RR活性之间的关系,有必要了解光生载流子在2D结构上的转移和分离,N2分子在缺陷位点的吸附和活化,以及新的活性中心的形成。目前还没有文献系统地总结2D材料在N2RR中的应用,这对于通过优化电荷分离效率和活性中心来设计高效的2D催化剂具有重要意义。该综述首次总结了2D催化剂,包括光催化剂(TiO2、铋基材料、层状双金属氢氧化物(LDH)、C3N4、Fe@石墨烯以及MoS2等)和电催化剂(金属、石墨烯、碳、氮化硼(BN)、碳化硼(B4C)、黑磷(BP)、硼和过渡金属氧化物/硫化物/氮化物/磷化物等),在光催化和电催化N2RR方面的最新研究进展,重点阐明光生载流子在2D结构上的转移和分离、N2分子在缺陷位点的吸附和活化以及新活性中心的形成。首先简要介绍了光催化和电催化N2RR合成NH3的前景,以及2D催化剂的优势。其次,系统总结了2D催化剂在N2光还原和电还原中的应用。
最后该综述分别从NH3的产率、催化剂的寿命、NH3的分离、N2RR的副反应、N2RR的机理、催化位点的表征和氨氮的准确标定等方面提出了这一新兴领域面临的主要挑战和未来展望。
这项工作得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金和博士后留深科研资助项目的支持。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202003294