近日，深圳大学化学与环境工程学院刘剑洪教授、张黔玲教授团队在期刊《Applied Catalysis B: Environmental》（影响因子16.683，中科院JCR 1区， TOP期刊）上发表了题为《Engineering defect-rich Fe-doped NiO coupled Ni cluster nanotube arrays with excellent oxygen evolution activity》的研究论文。该团队雷雅琦、徐婷婷硕士研究生和叶盛华博士为共同第一作者，深圳大学刘剑洪教授、张黔玲教授以及加拿大西安大略大学孙学良教授为通讯作者。深圳大学为第一通信单位。
析氧反应（OER）是电解水制氢和金属-空气电池的重要半反应，然而，OER是一个四电子耦合过程，因而OER反应的发生需要高过电位而导致较低的反应效率。因此设计高性能OER电催化剂是解决上述问题的关键。镍、钴和铁基氧化物是很有前景的OER电催化剂，主要为两大类:尖晶石和钙钛矿氧化物。然而，同样由MO6八面体构成岩盐型(NaCl型)氧化物却鲜少被报道用作OER催化剂。另一方面，铁掺杂被证实是一种提高镍、钴基氧化物OER活性的有效策略。然而，铁在当中的作用机制却不甚明了。因此，揭示铁在催化剂中的具体作用机制对指导催化剂设计与合成具有重要意义。
该团队开发了一种电化学法制备的铁掺杂氧化镍耦合镍团簇纳米管阵列（Fe-NiO-Ni CHNAs）结构，用作OER催化剂。该催化剂宏观上具有独特的多级纳米管阵列结构，微观上含有大量的结构缺陷，有利于增强电催化活性。谱学实验证明，铁掺杂改变了镍的d能带结构，增强了M-O键的共价性，促进了含氧吸附物种与金属活性位点间的电子转移，从而加速了OER的反应速率。此外，实验证明M-O键的共价性增强并未触发晶格氧氧化机理，OER在Fe-NiO-Ni CHNAs上仍遵循吸附-脱附机理，而与传统的吸附-脱附机理不同，OER在Fe-NiO-Ni CHNAs上涉及非质子耦合电子过程。
这项工作得到了国家自然科学基金、中国博士后基金、广东省自然科学基金、深圳市科创委等项目的支持。
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337320312261?via%3Dihub
