近日，深圳大学化学与环境工程学院米宏伟副教授团队在期刊《ACS Catalysis》(影响因子12.35，中科院JCR 1区，TOP期刊)上发表了题为《Construction of K+ Ion Gradient in Crystalline Carbon Nitride to Accelerate Exciton Dissociation and Charge Separation for Visible Light H2 Production》的研究论文。该团队张国强副研究员为第一作者，米宏伟副教授为通讯作者，深圳大学为唯一单位和唯一通信单位。
弱的激子解离和电荷分离驱动力制约着晶体氮化碳(CCN)光催化性能的进一步提升。建立内建电场(BIEF)是加快激子解离和电荷分离的有效策略之一。使用能级匹配的半导体来构建异质结是一种常见的策略，半导体接触后费米能级被拉平，在空间电荷区内产生BIEF。然而，异质结的形成需要特定的界面匹配和原子级别的接触，这使其难以构建。此外，异质结界面可能成为载流子的陷阱和复合中心，削弱甚至抵消BIEF对载流子迁移和分离的影响。
在这里我们提出了一个更加先进的策略来诱导BIEF：通过热力学可行扩散控制的固相反应来建立浓度梯度。与异质结结构相比，我们的策略消除了界面和能级错配的影响。通过控制K+离子在氮化碳(CN)中从表面到体相的扩散，首次在CCN中实现了K+的梯度掺杂。K+离子浓度梯度和氰基诱导的BIEF具有强大的驱动力来促进激子解离成自由载流子，并且加速载流子的分离和从体相到表面的传输。优化BIEF后的KCCN在可见光析氢方面比原始CN提高了34倍。如此高的活性提升因子在报道的CCN中处于相对较好的水平。此外利用四种不同的氮化碳(CN)验证了该梯度掺杂策略的普适性。我们提出通过热力学上可行扩散控制的固相反应建立浓度梯度来诱导BIEF的策略，可适用于其它光催化体系。
这项工作得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金、博士后留深科研资助和中国博士后科学基金项目的支持。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00739
