近日，深圳大学化学与环境工程学院何传新教授课题组在《Advanced Energy Materials》（影响因子29.368，中科院JCR 1区）上发表了题为《Achieving Synchronization of Electrochemical Production of Ammonia from Nitrate and Ammonia Capture by Constructing a “Two-In-One” Flow Cell Electrolyzer》的研究论文。该团队硕士研究生米玲仁为第一作者，深圳大学何传新教授与胡琪副教授为共同通讯作者，深圳大学为唯一通讯单位。
氨(NH3)是一种最基础的化学原料，它是制备肥料，药品，染料等不可缺少的化学品，目前，工业上合成NH3依旧采用哈伯法，该工艺需要在高温，高压及催化剂条件下进行。由于其大规模的年产量和能源损耗过程，合成NH3工业排放的二氧化碳量(CO2)约占总温室气体的2%。因此，在常温常压条件下通过电催化氮气(N2)还原反应合成氨引起了人们的注意，但是该过程要使N≡N三键断裂需消耗941 KJ mol-1的能量，并且N2的溶解度有限，这会导致较低的反应速率。电催化硝酸根还原反应因NO3-原料来源广泛，具有更低的N=O键能及高的溶解度，因此被认为是代替能耗大的工业哈伯法及氮气还原的可行途径，但该领域仍面临许多挑战。由于电催化硝酸根还原反应涉及八电子耦合九质子转移，导致反应速率缓慢，因此需要设计高效催化剂促进反应的进行。目前已有许多电催化剂报道了在碱性介质中具有优异的硝酸根还原性能，例如，基于Cu-，Co-和Ru-的电催化剂在100 mA cm-2的大电流密度下产氨（FENH3＞90%）。然而，相对碱性介质而言，缓慢的反应动力学使得催化剂在中性条件下达到工业级电流密度及产氨率更为困难。
为了实现从硝酸盐中提取氨的电化学回收过程，除了快速生产氨外，从废水中高效捕获氨也很重要，但是相关的研究却很少。从废水中捕获氨的成熟技术，包括空气剥离和离子交换法，存在着成本高、难以持续捕获氨的问题。在这个工作中，我们设计了一种“二合一”流动电解槽，利用商业气体扩散电极将硝酸根还原电解室和氨捕获室合二为一，并进一步使用硫酸溶液捕集气态的氨，首次实现了氨生产和捕获的同步。值得注意的是，该电解槽可以使反应产生的产物氨快速地从三相反应界面转移到氨捕获室，促进平衡向产物的方向移动，促进反应的进行。通过高效电催化剂与“二合一”电解槽的结合，产氨的电流密度可以高达528 mA cm-2、氨捕获效率为90.4%。此外，我们对采用“二合一”电解槽处理废水进行了成本核算，发现成本远低于广泛使用的硝化/反硝化技术。值得注意的是，在我们体系中，去除1mol硝酸盐还可以生产0.5 mol的硫酸铵，这使得我们的“二合一”电解槽路线具有较好的应用前景。
