何传新教授团队分别在国际权威期刊《JACS》和《Adv. Mater.》发表论文

作者: 发布时间: 2024-01-26 浏览次数: [ ]


2023年12月16日,何传新教授团队在国际权威学术期刊Journal of the American Chemical Society发表了题为“Designing Efficient Nitrate Reduction Electrocatalysts by Identifying and Optimizing Active Sites of Co-Based Spinels”的研究论文。该研究首次尝试通过合成和比较Co3O4、MgCo2O4和CoAl2O4的NO3RR活性来建立几何位置-活性关系(MgCo2O4和CoAl2O4分别暴露出Co3+Oh和Co2+Td位点),并受上述见解的启发,将具有优异NO3催化活性的Cu2+引入Co3O4中,以优化无活性的Co2+Td位点,从而显著增强NO3RR。深圳大学化环学院何传新教授为论文唯一通讯作者,团队胡琪副教授和博士生亓帅为该论文的共同第一作者。

钴基尖晶石氧化物(即Co3O4)已成为硝酸根电还原(NO3RR)制氨的高效催化材料之一,但钴基尖晶石真正的活性位点不明,且人们对于Co3O4的催化反应机理并不清楚。在这个工作中,作者发现Co3O4的NO3RR活性高度依赖于Co位点的几何位置,并且NO3RR倾向于发生在八面体Co (CoOh)而不是四面体Co (CoTd)位点上。此外,在NO3RR过程中,CoOhO6随着O空位(Ov)的形成而电化学转化为CoOhO5。实验和理论结果均表明,原位生成的CoOhO5−Ov结构是NO3RR的真正活性位点。为了进一步提高CoOh位点的活性,作者用不同含量的Cu2+阳离子取代惰性CoTd,并观察到CoOh的NO3RR活性与电子结构之间呈现出“火山型”相关性。令人印象深刻的是,在1.0 M KOH+ 0.1 M NO3中,优化了CoOh位点的(Cu0.6Co0.4)Co2O4,在−0.45 V vs. RHE时,产NH3的最高法拉第效率为96.5%,产NH3速率高达1.09 mmol h−1 cm−2,优于大多数非贵金属基电催化剂。


2023年11月30日,何传新教授团队在国际权威学术期刊Advance Materials发表了题为“Unconventional Synthesis of Hierarchically Twinned Copper as Efficient Electrocatalyst for Nitrate–Ammonia Conversion”的研究论文。该研究作者试图通过构建具有调节氮中间体吸附强度的致密HTB来提高Cu的中性NO3RR性能。深圳大学化环学院何传新教授为论文唯一通讯作者,团队胡琪副教授为该论文的第一作者。

在金属催化剂中构建孪晶界,已经成为提升其电催化性能的有效手段之一。目前孪晶的构建主要依赖于表面活性剂辅助的液相合成法,但是大多数表面活性剂存在长烷基链,导致纳米晶体放入表面被表面活性剂所包裹,极大地阻碍了活性位点的暴露以及电催化过程中的电荷转移。因此,我们提出了一种无表面活性剂的孪晶催化材料合成策略,利用氢气气氛下超薄氧化铜纳米片的快速升温还原,合成具有多级孪晶界的铜基催化材料。通过原位透射电镜追踪了孪晶的形成过程,发现快速的升温以及超薄氧化物纳米片的亚稳态特性,可以使氧化物铜在焙烧过程中发生不同方向的碎裂形成大量的晶核,从而通过晶核的碰撞以及合并诱导非常规的晶体生长方式,最终形成多级孪晶结构。将多级孪晶铜用于硝酸根还原反应,发现其催化活性远高于单取向的孪晶以及无孪晶的铜基催化材料。通过一系列的电化学以及理论计算,作者发现多级孪晶的结构会产生压缩应变,从而形成孪晶与压缩应变的协同效应,降低硝酸根还原为氨的反应能垒并抑制副产物生成。



联系我们

地址:深圳市南山区学苑大道1066号深圳大学丽湖校区B1楼414

深圳大学化学与环境工程学院  邮编:518071 电话:0755-26536141



关于我们

深圳大学化学与环境工程学院是理工类综合学院,成立于2006年8月,其历史可追溯至1985年建立的深圳大学应用化学系和1995年建立的深圳大学师范学院化学与生物学系,现设有化学系、环境工程系、食品科学与工程系以及新能源科学与工程系  点击查看更多>>

快速通道

微信公众号