近日,化学与环境工程学院何传新教授课题组在《Nature Sustainability》(影响因子:27.6)上发表了题为《Pulsed co-electrolysis of carbon dioxide and nitrate for sustainable urea synthesis》的研究论文。该团队胡琪副教授为第一作者,何传新教授为通讯作者,深圳大学为唯一作者单位。
尿素作为一种重要的氮肥,它在粮食增产中发挥着至关重要的作用。目前,工业上大规模生产的尿素的工艺仍然是Bosch-Meiser法,其具体过程为在高温(~200 ℃)高压(~210 bar)的条件下,将CO2和液态NH3转化为尿素,这个过程不仅耗能高而且还需要昂贵的液态NH3作为反应物。因此,开发耗能低的尿素合成路线具有重要的意义。目前,电催化NO3−和CO2的共还原反应为尿素可持续生产提供了有前景的路线,但是该路线存在着尿素产率低的瓶颈问题。
为了提升尿素的产率以及法拉第效率,化学与环境工程学院何传新教授团队以四苯基卟啉铁作为分子电催化剂,利用脉冲电解的方法大幅提升了尿素的法拉第效率,最高尿素法拉第效率为27.70%。研究发现,脉冲电解提高了局部CO2和 NO3−浓度并降低了局部pH值,从而富集了更多*CO和*NH2中间体,提供了有利于关键C−N偶联以及尿素生的局域微环境,同时抑制了副产物生成。更为重要的是,该策略可以应用于更多的催化剂体系,如ZnO和PdCu,与静态共电解相比,PdCu使脉冲电解的尿素法拉第效率最高达到70.36%,并节省了41%以上的能耗。