近日，深圳大学化学与环境工程学院周礼杰团队与美国工程院院士Bruce E. Rittmann在环境工程领域顶级期刊《Water Research》（Nature Index期刊；影响因子12.8；中科院JCR 1区，TOP期刊）上联合发表题为《Cooperation and competition between denitrification and chromate reduction in a hydrogen-based membrane biofilm reactor》研究论文。该团队周礼杰副教授为论文第一作者及共同通讯作者，深圳大学为第一作者单位及第一通讯单位。

在H₂-MBfR中同时还原Cr(VI)和NO₃^-时，两个电子受体竞争共同的电子供体H₂。从热力学角度分析，以H₂作为电子供体还原NO₃^-相较于Cr(VI)的还原更为有利，这是因为NO₃^-还原反应的标准自由能变化(ΔG^0')相对较小，表明其还原反应进行的自发性更高。因此，NO₃^-和Cr(VI)的还原具有竞争关系，NO₃^-的还原则通常更为有利。虽然NO₃^-和Cr(VI)还原作用之间存在竞争，但两者的合作关系也是可能存在的。例如，Cr(VI)还原可以降低Cr(VI)对反硝化细菌和Cr(VI)还原细菌的抑制作用。此外，一些反硝化细菌也可以还原Cr(VI)，这意味着基于硝酸盐呼吸的细菌可以强化同步还原Cr(VI)。

为了评估Cr(VI)和NO₃^-还原作用之间的合作和竞争关系，我们在不同Cr(VI)和NO₃^-浓度下连续运行H₂-MBfR 反应器55天，其中进水分别含有0.5 mg Cr/L的铬酸盐与5 mg N/L或0 mg N/L的硝酸盐。本研究将生物膜的氢自养反硝化和Cr(VI)还原两者功能基因联系起来，重点解析氢气驱动下Cr(VI)和NO₃^-还原作用之间合作与竞争关系的平衡。

图1 H₂-MBfR性能：(a) 脱氮效率和(b) 脱铬效率

(a)

(b)

图2 H₂-MBfR中(a)功能基因的变化及竞争和(b)合作机理图

在H₂-MBfR中，Cr(VI)和NO₃^-还原作用之间存在竞争与合作关系。当NO₃^-和Cr(VI)同时存在时，反应器的NO₃^-和Cr(VI)的去除率分别为100%和60%。NO₃^-的去除效果较好，这一结果与热力学计算相一致。宏基因组学分析结果表明，能量消耗型Cr(VI)转运（ChrA）比呼吸性Cr(VI)还原（ChrR-NdFr）更重要，并意味着Cr(VI)的转运很大程度上取决于与氢自养反硝化（NO₃^-还原）所产生的能量。同时，Cr(VI)的转运可有效阻止Cr(VI)在细菌内积聚而产生的毒性，促进了Cr(VI)的还原。因此，尽管NO₃^-还原比Cr(VI)还原具有竞争优势，但是Cr(VI)的去除需要氢自养反硝化、Cr(VI)输出和Cr(VI)还原之间的合作。

这项工作得到了广东省自然科学基金-面上项目、广东省普通高校特色创新项目和深圳市高等院校支持计划稳定支持-面上项目的支持。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135424007711