近日，深圳大学化学与环境工程学院何传新教授课题组在《Angew. Chem. Int. Ed.》（影响因子16.6，中科院JCR 1区，Top期刊）上发表了题为《Efficient Neutral H2O2 Electrosynthesis from Favorable Reaction Microenvironments via Porous Carbon Carrier Engineering》的研究论文。该团队景铃胭博士后与王文宜硕士为共同第一作者，何传新教授为通讯作者，深圳大学为唯一通讯作者单位。
过氧化氢（H2O2）是一种环保的氧化剂和有潜力的能量载体，广泛应用于多个领域。然而，其工业生产主要依赖于蒽醌工艺，这不仅需要庞大的基础设施，还存在浓缩H2O2的存储和运输风险。电化学两电子氧还原反应（2e- ORR）提供了一种简单且安全的H2O2分散式生产方法。尽管2e- ORR可在pH = 0-14的电解液中进行，但在中性条件下生产H2O2最具实际应用价值。然而，中性条件下的低电离度和高欧姆损耗导致反应动力学缓慢，这为开发高效的2e- ORR电催化剂带来了挑战。
在本工作中，何传新教授团队采用优化的介孔碳载体来负载Pd纳米颗粒（Pd/MCS），实现了高达95%的H2O2选择性，并在流动池设备中H2O2产率达到15.77 mol gcatalyst-1 h-1。有限元模拟和实验结果表明，介孔碳载体促进了O2富集和局部pH值的升高，为中性条件下的2e- ORR创造了有利的反应微环境。理论计算和表征结果表明，Pd纳米粒子与碳载体之间的相互作用优化了碳边缘对*OOH中间体的吸附能，确保了催化反应沿着高活性和高选择性的两电子途径进行。该工作为中性H2O2溶液的高效电合成催化剂提供了新的见解，强调了载体工程在构建有利的微环境和协同活性位点方面的作用。
该研究成果得到深圳市科技计划项目、国家自然科学基金资助项目、广东省基础与应用基础研究基金等项目资金支持。
