近日,深圳大学化学与环境工程学院何传新教授课题组在《Angew. Chem. Int. Ed.》(影响因子16.6,中科院JCR 1区,Top期刊)上发表了题为《Efficient Neutral H2O2 Electrosynthesis from Favorable Reaction Microenvironments via Porous Carbon Carrier Engineering》的研究论文。该团队景铃胭博士后与王文宜硕士为共同第一作者,何传新教授为通讯作者,深圳大学为唯一通讯作者单位。
过氧化氢(H2O2)是一种环保的氧化剂和有潜力的能量载体,广泛应用于多个领域。然而,其工业生产主要依赖于蒽醌工艺,这不仅需要庞大的基础设施,还存在浓缩H2O2的存储和运输风险。电化学两电子氧还原反应(2e- ORR)提供了一种简单且安全的H2O2分散式生产方法。尽管2e- ORR可在pH = 0-14的电解液中进行,但在中性条件下生产H2O2最具实际应用价值。然而,中性条件下的低电离度和高欧姆损耗导致反应动力学缓慢,这为开发高效的2e- ORR电催化剂带来了挑战。
在本工作中,何传新教授团队采用优化的介孔碳载体来负载Pd纳米颗粒(Pd/MCS),实现了高达95%的H2O2选择性,并在流动池设备中H2O2产率达到15.77 mol gcatalyst-1 h-1。有限元模拟和实验结果表明,介孔碳载体促进了O2富集和局部pH值的升高,为中性条件下的2e- ORR创造了有利的反应微环境。理论计算和表征结果表明,Pd纳米粒子与碳载体之间的相互作用优化了碳边缘对*OOH中间体的吸附能,确保了催化反应沿着高活性和高选择性的两电子途径进行。该工作为中性H2O2溶液的高效电合成催化剂提供了新的见解,强调了载体工程在构建有利的微环境和协同活性位点方面的作用。
该研究成果得到深圳市科技计划项目、国家自然科学基金资助项目、广东省基础与应用基础研究基金等项目资金支持。