刘剑洪、张黔玲教授团队在《Angewandte Chemie》等顶级期刊上发表系列锂电池和电催化高水平研究论文

作者: 发布时间: 2025-01-14 浏览次数: [ ]


一、锂离子电池方向

1. 深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在材料领域顶尖期刊《Advanced Functional Materials》(影响因子18.5,中科院JCR 1区)发表了题为《Minimize the Electrode Concentration Polarization for High-Power Lithium Batteries》的研究论文。该团队硕士研究生陈伟彬和中山大学王凯为论文共同第一作者,深圳大学胡江涛副教授、张黔玲教授、有研(广东)新材料技术研究院肖必威教授北京大学潘锋教授为该论文通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

  

在该项工作提出了一种创新的双层电极结构设计。通过采用不同尺寸的LiNi0.83Mn0.12Co0.05O2(NMC83)材料构建双层电极结构,其中底层由大颗粒(11.3 μm),顶层由小颗粒(4.5 μm)组成,在经过充分浸润后,电极内部电解液浓度分布均匀。在充电过程中,由于锂离子扩散速度差异(VL<<VS),充电开始时小颗粒中的锂离子快速扩散到电解液中,而大颗粒中的锂离子扩散速度相对较慢。因此,电极内部形成浓度梯度,小颗粒附近的电解液中锂离子浓度高,大颗粒附近的电解液中锂离子浓度低。不过,小颗粒与电解液充分接触,根据菲克定律,高浓度的锂离子能够快速扩散到电解液中,充电过程中消除了浓差极化。这种创新的双层电极结构设计,构建了快速的电解液浸润和锂离子扩散通道,有效缓解了厚电极中的浓差极化问题。


    


论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202410926


2. 深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在材料领域顶尖期刊《Nano Energy》(影响因子16.8,中科院JCR 1区)发表了题为《Ultra-high rate performance of single-crystalline NMC cathodes enabled by a TEP-based electrolyte》的研究论文。该团队硕士研究生陈伶俐为论文第一作者,深圳大学张黔玲教授、胡江涛副教授、北京大学潘锋教授、有研(广东)新材料技术研究院肖必威教授为该论文通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

  

该工作利用磷酸三乙酯(TEP)和氟代碳酸乙烯酯(FEC)优化 Li+溶解环境,降低配位数并降低Li+传输的能量阈值。机理研究表明,这种干预不仅加速了电极/电解质界面上的Li+传输,还催化了富含 LiF 的 CEI 层的形成。达到的效果是,单晶 NMC83 阴极在 0.1C 和 0.5C 下分别表现出约 209 mAh g-1 和 192 mAh g-1 的高倍率放电比容量。坚固的 CEI 层减轻寄生反应,大幅提高循环寿命,在 1C 电流密度下循环 300 次后,容量保持率从 46.1% 提高到 88.2%。据我们所知,这款TEP基电解液已经超越了大多数其他已报道的研究。这项工作强调了溶解鞘工程对单晶阴极界面动力学的变革性影响,为更耐用、更高效的储能解决方案铺平了道路。

   


论文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285524010280


3. 深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在材料领域顶尖期刊《Nano-Micro Letters》(影响因子31.6,中科院JCR 1区,TOP期刊)发表了题为《Sulfolane‑Based Flame‑Retardant Electrolyte for High‑Voltage Sodium‑Ion Batteries》的研究论文。该团队硕士生何铉龙为论文第一作者,深圳大学张黔玲教授、胡江涛副教授、有研(广东)新材料技术研究院肖必威教授为该论文共同通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

  

该工作报道了通过将高抗氧化性环丁砜溶剂与非溶剂稀释剂1H、1H、5H-八氟戊基-1、1、2、2-四氟乙醚掺入来制备局部高浓度电解质,设计的电解质形成富含S和N物质的高度稳定和坚固的CEI,在4.2 V高压测试期间为O3型层状氧化物NaNMF阴极提供有效保护。此外,它还有效抑制电解质分解、过渡金属溶解和层状氧化物材料的结构重构。此外,不易燃的性质提高了SIB的安全性。通过使用环丁砜基电解质,Na||NaNMF电池在1 C时表现出令人印象深刻的130.82 mAh g-1可逆容量,同时在300次循环后保持令人印象深刻的79.48%容量保持率。此外,即使在2 C的高放电条件下,在承受400次循环后,容量保持率仍然非常高,为81.15%。本研究战略性地采用高度抗氧化化合物环丁砜,通过优化Na+的溶剂化结构以及阴极与电解质之间的界面,提高O3型层状氧化物阴极在高压下的稳定性。此外,它还为在SIB中利用环丁砜基电解质提供了有价值的见解。

     


论文链接:

https://doi.org/10.1007/s40820-024-01546-7


4. 深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在材料领域顶尖期刊《Small》(影响因子13.0,中科院JCR 2区,TOP期刊)发表了题为《In Situ Formed Continuous and Dense Inorganic Borate-Based SEI for High-Performance Li-Metal Batteries》的研究论文。该团队硕士研究生刘钰滢为论文第一作者,深圳大学张黔玲教授、胡江涛副教授、杨旭明助理教授、叶盛华研究员,北京大学潘锋教授为该论文共同通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

  

在本研究中,一种先进的电解质使用三种盐溶解在碳酸盐溶剂的组合被开发。盐阴离子主导原生溶剂化鞘层,导致Li+与溶剂之间的弱相互作用,并在原位形成富无机双层固体电解质界面(SEI)。在所设计的电解质中,具有高负载NMC阴极(约20 mg cm - 2)的LMB具有高循环稳定性,在4.5 V的截止电压下,200次循环后的容量保持率为89.89%。低温透射电镜表征(Cryo-TEM)和密度泛函理论(DFT)计算表明,硼酸盐基双层SEI具有异常致密的结构,有效地抑制了锂枝晶的生长,并证明了无机成分的连续性和致密性在SEI中起着至关重要的作用,其重要性超过了吸收和迁移能垒。这种对SEI结构的深刻理解对于推进高稳定LMB的发展具有巨大的潜力,并且可以扩展到其他电池系统。

     


论文链接:

https://doi.org/10.1002/smll.202406400


5. 深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在材料领域顶尖期刊《Small》(影响因子13.0,中科院JCR2区,TOP期刊)发表了题为《Ultra-thin and Mechanically Stable LiCoO2-Electrolyte Interphase Enabled by Mg2+ Involved Electrolyte》的研究论文。该团队硕士研究生刘珮和黄涛为论文共同第一作者,深圳大学胡江涛副教授为该论文通讯作者。

   

在该项工作中,通过加入Mg(TFSI)2作为电解质添加剂,构建具有物理和化学稳定性的正极-电解质界面(MCEI)。在电池活化过程中,MCEI在LCO表面快速生长形成,并在长期循环过程中始终保持2 nm的厚度。通过系列高分辨测试表征,Mg不仅仅参与了MCEI的形成和构建,而且能够嵌入LCO的表面晶格。因此,这种超薄且机械稳定 的MCEI能够显著抑制界面副反应、表面相重构、颗粒开裂、钴溶解,使得Li||LCO纽扣电池在4.5 V充电截止电压下循环200次后容量保留88.13%,Ah级Graphite||LCO软包电池300次循环后容量保留90.4%。

    


论文链接:

https://doi.org/10.1002/smll.202311520



6. 深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在材料领域顶尖期刊《Chinese Chemical Letters》(影响因子6.78,中科院JCR1区)发表了题为《Cost-effective natural graphite reengineering technology for lithium ion batteries》的研究论文。该团队硕士研究生刘珮和黄涛为论文共同第一作者,深圳大学胡江涛/张黔玲/刘剑洪教授为该论文通讯作者。

  

在该项工作中,开发了一种独特的多功能液态聚丙烯腈(LPAN)作为碳源,用于天然石墨(NGT)的回收。利于LPAN聚合物的多官能团结构,在一次NGT颗粒表面形成一层致密的包覆层,对碳化后的缺陷进行表面改性和修复,构建出具有低表面积/高振实密度的二次石墨颗粒。该材料在首次放电比容量(400.33mAh/g)和半电池库伦效率(92.07%)上表现出优异的电化学性能。与NMC532(Ni:Mn:Co = 5:3:2)阴极组装全电池表现出优异的循环性能,在1C电流密度下循环500圈,其容量保持率为84.32%。

   


论文链接:

https://doi.org/10.1016/j.cclet.2023.108330


7. 深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》(影响因子8.3,中科院JCR2区,TOP期刊)上发表了题为《Structural Regulation Enables High Interfacial Functionality for Ni-Rich Single-Crystalline Cathodes》的论文。该团队硕士研究生刘珮和魏浩然为共同第一作者,张黔玲教授和胡江涛副教授为共同通讯作者。深圳大学为唯一作者单位和唯一通讯单位。

 

本工作通过掺杂Y元素抑制了单晶富镍层状正极材料的晶格氧释放,构建了均匀的CEI层,有效防止了循环过程中从表面到体相的严重结构降解。该技术的亮点在于掺杂Y后的SC-NMC83阴极材料通过强Y-O键稳定了结构,SC-NMC83-Y表现出更强的可逆性,并有更加均匀的CEI层。通过Y的掺入,拓宽了Li+在正极材料中的扩散路径,提高了锂离子的扩散系数,降低了锂离子的迁移能垒,成功的将锂离子的迁移能垒从0.67 eV降低至0.36 eV。其中SC-NMC83-Y的ICOHP值为-2.329,低于SC-NMC83的-2.181,表明YO6的键强强于NiO6。这项工作对Y掺杂的深入理解有助于设计出稳定的高镍单晶NMC正极材料,用于高能、高安全性锂电池。

 

论文链接:

https://doi.org/10.1021/acsami.4c10398


8.  深圳大学化学与环境工程学院张黔玲教授团队在物理化学领域期刊《The Journal of Physical Chemistry Letters》(影响因子4.9,中科院JCR 2区)发表了题为《Lithiation Depth Regulation of Silicon Anodes toward Excellent Stability》的研究论文。深圳大学杨旭明助理教授和研究生汤晟睿为论文第一作者,深圳大学张黔玲教授,刘剑洪教授以及南方科技大学谷猛副教授为该论文共同通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

  

硅(Si)是下一代高能量密度锂离子电池负极材料的理想选择,但其体积的显著膨胀使其稳定性难以达到令人满意的程度。在此,作者证明了在测试期间,当硅纳米颗粒的锂化深度控制在 2000 毫安时/克或更低时,未观察到容量衰减;在合适的锂化深度调节下,硅负极薄膜的断裂得到了很好的缓解,并且循环后的硅仍保持颗粒状,而不会像完全锂化时那样变成絮状。此外,在锂化深度调节下形成的以氟化锂为主的外层固态电解质界面(SEI)比完全锂化时形成的马赛克型 SEI 更能钝化硅负极并防止电解质进一步分解。调节锂化深度被证明是解决紧迫体积问题的可行方案,应像材料层面的优化一样重视容量利用率的优化。

  

论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.4c01599


二、电催化方向

1、深圳大学张黔玲教授团队在期刊《Angewandte Chemie Internatioal Edition》上发表题为《Harnessing the Synergistic Interplay between Atomic-Scale Vacancies and Ligand Effect to Optimize the Oxygen Reduction Activity and Tolerance Performance》的研究论文,该论文并被评为Hot paper。共同第一作者为叶盛华研究员以及陈文达硕士,深圳大学张黔玲教授、刘剑洪教授、北京大学颜学庆教授以及高能所郑黎荣研究员是共同通讯作者。

  

该工作以石墨烯为导电基底负载低载量铂纳米颗粒,并采用异质原子掺杂和缺陷工程策略,在铂颗粒上进行镍掺杂并且同时构建原子尺度缺陷,在铂颗粒上同时引入配体效应与应变效应。实验结果表明,配体效应提升了铂颗粒的ORR催化活性,应变效应有效提高了催化剂的及一氧化碳和甲醇的耐受性能。

   



论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202414989


2、深圳大学张黔玲教授团队在期刊《Advanced Functional Materials》上发表题为《Electron Donor–Acceptor Activated Single Atomic Sites for Boosting Oxygen Reduction Reaction》的研究论文,深圳大学叶盛华研究员、中国科学院深圳先进技术研究院张丹彤博士是共同第一作者,深圳大学刘剑洪和张黔玲教授、北京大学颜学庆教授、电子科技大学(深圳)高等研究院薛冬峰教授以及中科院高能物理研究所郑黎荣研究员为共同通讯作者。

  



该工作合成了铁纳米颗粒@碳纳米管负载的锰、铁双单原子位点催化剂,并证明了在碳纳米管壁上的Mn单原子位点与限域在碳纳米管空腔内的铁纳米颗粒存在电子授受作用,引起Mn单原子位点的姜-泰勒畸变,激活了Mn单原子位点的ORR活性。


论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202405884


3、深圳大学张黔玲教授团队在期刊《Chemical Engineering Journal》上发表题为《Constructing Ru single-atomic sites through potential-induced self-reconstruction to accelerate electrocatalytic nitrate reduction for ammonia production》的研究论文,深圳大学曹慧群副教授和硕士研究生梁彬是共同第一作者,深圳大学叶盛华研究员、张黔玲教授和北京大学颜学庆教授为共同通讯作者。

  


通过电位诱导自重构的方法实现氢氧化钴上锚定Ru单原子位点,用作硝酸盐还原制氨的催化剂。研究发现,碱式碳酸氢钴前驱体在NO3-RR过程中会自发自重构形成更稳定的Co(OH)2,当Ru掺杂在碱式碳酸氢钴中能够促进自重构的发生,形成Ru单原子与Co(OH)2的复合结构,该结构显著提升了NO3-RR制氨活性。有效提高了催化效率,为设计高性能NO3-RR制氨催化剂提供新的思路。

  


论文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894724033709



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